当分子和质料受到多量能量的刺激时，电子恐怕会跃迁到更高能量的胀舞态。胀舞态对领略物质奈何与光互相感化至闭厉重。正在此前的琢磨中，DeepMmind 团队开辟了神经汇集架构 FermiNet，诈欺深度研习从第一性道理打算原子和分子的能量。即日，琢磨团队将这项管事拓展到胀舞态的打算中，正在 Science 上颁发用神经汇集打算量子胀舞态的打破性管事，该步骤比以往的步骤更保守和通用。

　　2020年颁发于 Physical Review Research 上的作品显示了深度研习奈何帮帮处分实际编造中的量子力学基础方程。这不光是一个厉重的底子科知识题，也恐怕正在将来带来本质使用，使琢磨职员不妨正在试验室本质筑设之前，通过打算机模仿来原型化新质料和化学合成。

　　神经汇集架构 FermiNet（Fermionic Neural Network，费米子神经汇集）绝顶适合模仿多量电子的量子态，电子是化学键的基础构成片面。FermiNet 是第一个诈欺深度研习从第一性道理打算原子和分子能量的示例，而且其精度足够高，拥有本质用处。而咱们基于自提神力机造的新架构 Psiformer 迄今为止已经是最准确的人为智能步骤。咱们将 FermiNet 列入到卵白质折叠、玻璃态动力学、晶格量子色动力学等很多项目中，欲望正在人为智能琢磨中开辟的用具和理念不妨帮帮处分底子科知识题。

　　提到“量子力学”，你恐怕感觉疑心。这个词汇让人联念到薛定谔的猫，这只猫悖论般地既能够是在世的，也能够是死去的，另有那些既是粒子又是波的基础粒子。正在量子编造中，像电子如此的粒子不像经典描写那样有一个确凿的地点。相反，它的地点是由一个概率云描写的——它散布正在悉数恐怕存正在的地方。这种反直觉的形态让理查德·费曼（Richard Feynman）宣传：“假若你以为你领略了量子力学，那你就不领略量子力学。”

　　只管这种诡异的景色让人不解不解，但该表面的重心能够简化为几条简易的方程。此中最出名的是薛定谔方程，它正在量子标准上描写粒子的举止，正如牛顿运动定律描写咱们熟习的人类标准下物体的举止相通。固然对这个方程的证明恐怕会激发无尽的疑心，但其数学片面相对易于处分，这也促使讲授们正在面临学生尖利的形而上学提问时往往会说：“Shut up and calculate！”（“闭嘴，算就完了！”）

　　这些方程足以描写咱们边际悉数熟习的物质正在原子和原子核主意上的举止。它们的反直觉本质导致了百般奥妙景色：超导体、超流体、激光和半导体的存正在都是量子效应的结果。而即使是平时的共价键——化学的基础组成单位——也是电子量子互相感化的产品。

　　这些章程正在 1920 年代被提出后，科学家们认识到他们第一次具有了一个闭于化学奈何运作的注不测面。表面上，他们只需为差其它分子筑设这些方程，打算出编造的能量，便能够分明哪些分子是巩固的，哪些反映会自觉产生。然而，当他们本质动手打算这些方程的解时，浮现他们只可准确地打算出最简易的原子（氢原子）的解，而简直无法处分其他任何原子，它们都过于庞杂。

　　“物理学和一共化学范围的数学表面所必要的基础物理定律仍旧全体为人所知，独一的贫困是这些定律的准确使用会导致方程过于庞杂而无法求解。以是，开辟使用量子力学的近似适用步骤成为当务之急。”

　　但很多人接收了狄拉克的离间。物理学家们很速筑设了数学技能，不妨近似描写分子键和其他化学景色的定性举止。这些步骤基于对电子举止的近似描写。正在这种描写中，每个电子被分派到一个特定的轨道，轨道给出电子正在原子核相近任何一点被浮现的概率。每个轨道的样式依赖于悉数其他轨道的均匀样式。因为这种“均匀场”描写将每个电子仅分派到一个轨道上，以是它并没有整个地涌现电子的本质举止。只管云云，它仍足以正在约莫 0.5% 偏差内估算分子的总能量。

　　不幸的是，0.5% 的偏差对付本质管事的化学家来说已经不足有效。分子键中的能量只占编造总能量的极幼一片面，精确预测一个分子的巩固性日常恐怕只取决于总能量的 0.001%，或者约莫 0.2% 的“闭系”能量。比如，正在丁二烯分子中，电子的总能量亲热每摩尔 100,000 千卡，但差别分子样式之间的能量区别仅为每摩尔 1 千卡。这意味着假若你念精确预测丁二烯的天然形式，那么所需的精度就相当于以毫米为单元丈量足球场的宽度。

　　二战后，跟着数字打算的浮现，科学家们开辟了很多超越这种电子“均匀场”描写的打算步骤。固然这些步骤日常由百般缩写词流露，但它们大致能够归为正在精度和作用之间举办量度的步骤的差别非常。一端是准确的打算步骤，其打算庞杂度随电子数目呈指数级拉长，以是除最幼的分子表，这些步骤都无法本质使用。另一端则是线性扩展的步骤，但精度不高。这些打算步骤对化学实验爆发了重大影响——1998年诺贝尔化学奖宣布给了这些算法的创始人。

　　只管现有的打算量子力学用具品种繁多，咱们以为已经需求一种新步骤来处分高效流露的题目。纵然是最简单的步骤，最大的量子化学打算也仅能处分数万电子，而经典的化学打算技能如分子动力学能够处分数百万个原子。

　　经典编造的形态能够很容易地描写——咱们只需跟踪每个粒子的地点和动量。描写量子编造的形态则困可贵多，需求为每种恐怕的电子地点构型付与一个概率。这种构型编码正在波函数中，波函数为每种电子构型分派一个正或负数，波函数的平方给出了编造处于该构型中的概率。

　　悉数恐怕构型的空间是重大的——假若你考试用每维100个点来流露，那么对付硅原子来说，恐怕的电子构型数目将高出宇宙中的原子数目。这恰是咱们以为深度神经汇集（deep neural networks）能够表现感化的地方。正在过去几年里，应用神经汇集流露庞杂的高维概率散布赢得了重大起色。咱们现正在分明奈何高效且可扩展地操练这些汇集，并推度鉴于这些汇集不妨正在人为智能题目中拟合高维函数，可能它们也能够用来流露量子波函数。

　　此前的琢磨显示了新颖深度研习奈何用于处分理念化的量子题目。咱们欲望应用深度神经汇集来处分裂学和凝集态物理中更实际的题目，这意味着咱们务必正在打算中探求电子。

　　处分电子时惟有一个幼难点。电子务必按照泡利不相容道理（Pauli exclusion principle），不行同时处于统一个空间。这是由于电子是一种称为费米子（fermions）的粒子，这类粒子征求大无数物质的构成片面：质子、中子、夸克、中微子等。它们的波函数务必是辩驳称的。假若相易两个电子的地点，波函数就会乘以-1。这意味着假若两个电子重合，波函数（以及该构型的概率）将为零。

　　这意味着咱们务必开辟一种对输入拥有辩驳称性的神经汇集，咱们称之为 FermiNet。正在大无数目子化学步骤中，辩驳称性是通过一种称为队伍式（determinant）的函数引入的。矩阵的队伍式拥有如此的本质：假若相易两行，输出就会乘以-1，正如费米子的波函数相通。以是，你能够取一组单电子函数，对编造中的每个电子举办评估，并将悉数结果打包成一个矩阵。该矩阵的队伍式便是一个妥贴的辩驳称波函数。这种步骤的紧要范围性正在于，所得出的函数——称为斯莱特队伍式（Slater determinant）——并不具备广大实用性。

　　确实编造的波函数日常要庞杂得多。改进这种环境的类型步骤是采用多量斯莱特队伍式的线性组合——有时恐怕是数百万个或更多——并基于电子对举办少少简易的厘正。即使云云，这也恐怕缺乏以准确打算能量。

　　深度神经汇集日常正在流露庞杂函数方面比线性组合的基函数愈加高效。正在 FermiNet 中，这是通过将每个进入队伍式的函数设定为悉数电子的函数来告竣的。这远远超越了仅应用一电子和二电子函数的步骤。FermiNet 为每个电子供应了独立的讯息流。假若这些讯息流之间没有互相感化，该汇集的显示力将不会高出古板的斯莱特队伍式。

　　为了超越这一点，咱们正在汇集的每一层对悉数讯息流的讯息举办均匀，并将这些讯息通报给下一层的每个讯息流。如此，这些讯息流就拥有了精确的对称本质，从而创筑一个辩驳称函数。这雷同于图神经汇集正在每一层集聚讯息的体例。与斯莱特队伍式差别，FermiNet 是通用函数亲切器，起码正在神经汇集层足够宽时是如此的。这意味着，假若咱们不妨精确地操练这些汇集，它们该当不妨拟合亲热准确的薛定谔方程解。

　　咱们通过最幼化编造的能量来拟合 FermiNet。要准确地做到这一点，需求正在悉数恐怕的电子构型下评估波函数，以是只可举办近似打算。咱们随机采用少少电子构型，片面评估每种电子陈列下的能量，汇总每种陈列的功劳并最幼化它，而不是最幼化确实能量。这被称为蒙特卡洛步骤（Monte Carlo method），由于它有点像赌徒延续掷骰子。固然它是近似的，但假若咱们需求更准确，能够再次掷骰子。

　　因为波函数的平方给出了视察到粒子正在苟且地点陈列的概率，以是最利便的做法是直接从波函数中天生样本——素质上是正在模仿视察粒子的举止。固然大无数神经汇集是从某些表部数据中操练的，但这里用来操练神经汇集的输入数据是由神经汇集本身天生的。这意味着除了电子绕原子核“舞蹈”的地点表，不需求其他操练数据。

　　这一基础思念被称为变分量子蒙特卡洛法（variational quantum Monte Carlo，简称VMC），自60年代今后平素存正在，日常被以为是一种打算编造能量的低价但不太准确的步骤。通过用 FermiNet 庖代基于斯莱特队伍式的简易波函数，咱们正在悉数琢磨的编造上明显普及了这一步骤的精度。

　　为了确保 FermiNet 代表了目前技能的前进，咱们最初琢磨了少少简易且被长远琢磨过的编造，好比元素周期表第一周期的原子（从H到Ne）。这些都是幼型编造——电子数目少于10——足够简易，能够用最准确（但范围呈指数拉长）的步骤来处分。

　　FermiNet 的显示远远高出了相对的 VMC 打算——日常能将相对付指数扩展打算的偏差节减一半以至更多。正在较大的编造中，指数扩展步骤变得难以处分，以是咱们改用耦合簇步骤（coupled cluster method）行动基准。该步骤正在分子处于巩固构型时成绩很好，但正在键被拉伸或断裂时显示不佳，而这对领略化学反映至闭厉重。固然其扩展体例比指数扩展好得多，但咱们应用的特定耦合簇步骤的范围依旧跟着电子数主意七次方拉长，以是它只可用于中等尺寸的分子。

　　咱们将 FermiNet 使用于渐渐增大的分子，最初从氢化锂先河，逐渐琢磨到双环丁烷，这是咱们琢磨的最大编造，包蕴30个电子。正在最幼的分子中，FermiNet 捉拿了耦合簇能量与简单斯莱特队伍式能量之间惊人的 99.8% 区别。正在双环丁烷中，FermiNet 仍捉拿了 97% 或更多的闭系能量，对付如此一种简易的步骤来说，这是一个重大的收效。

　　固然耦合簇步骤正在巩固分子中显示精良，但打算化学的真正前沿是正在领略分子的拉伸、扭曲和断裂进程上。正在这些方面，耦合簇步骤往往会遭遇贫困，以是咱们务必与尽恐怕多的基准举办对比，以确保获得一律的谜底。

　　咱们琢磨了两个拉伸编造的基准：氮分子（N2）和含有10个原子的氢链（H10）。氮分子出格拥有离间性，由于每个氮原子功劳三个电子。而氢链则对领略电子正在质料中的举止很蓄志义，好比预测某种质料是否会导电。

　　正在这两个编造中，耦合簇步骤正在平均形态下显示精良，但正在键被拉伸时浮现了题目。古板的 VMC 打算全部显示不佳，但无论键长奈何转折，FermiNet 都是侦察的最佳步骤之一。

　　2024年8月，咱们正在《科学》杂志上颁发了这项管事的下一阶段功劳。咱们的琢磨提出了一种处分打算量子化学中最贫困离间之一的计划：领略分子正在受到刺激时奈何从基态转折到胀舞态，或反过来。

　　FermiNet 最初笃志于分子的基态，即给定原子核边际的电子最低能量构型。但当分子和质料受到多量能量的刺激时，比如揭露于光照或高温下，电子恐怕会跃迁到更高能量的构型——即胀舞态。

　　胀舞态对领略物质奈何与光互相感化至闭厉重。接收和开释的能量准确值为差其它分子和质料创设了怪异的“指纹”，这会影响从太阳能电池板和 LED 到半导体、光催化剂等百般技能的职能。它们还正在涉及光的生物进程（如光合感化和视觉）中表现要害感化。

　　准确打算胀舞态的能量比打算基态能量要困可贵多。纵然是基态化学中的黄金圭臬步骤（如耦合簇），正在胀舞态的打算中也会浮现几十倍的偏差。只管咱们欲望将 FermiNet 的管事扩展到胀舞态，但现有步骤缺乏以让神经汇集与最优秀的步骤比赛。

　　咱们开辟了一种打算胀舞态的新步骤，比以往的步骤更保守和通用。该步骤能够使用于任何类型的数学模子，征求 FermiNet 和其他神经汇集。它的管事道理是通过正在一个扩展的编造中引入卓殊的粒子来找到基态，从而能够对现有的优化算法举办较少的窜改后应用。

　　咱们正在广大的基准测试中验证了这项管事，并得到了绝顶有远景的结果。正在一种幼而庞杂的分子——碳二聚体（carbon dimer）中，抵达了均匀绝对偏差（MAE）为 4 meV 的结果，比之前的黄金圭臬步骤 20 meV 更亲热试验结果。咱们还正在打算化学中少少最具离间性的编造中测试了该步骤，这些编造中有两个电子同时被胀舞，结果浮现偏差正在 0.1 eV 界限内，这与迄今为止最庞杂的打算相完婚。